국민대학교(총장 정승렬) 화학과 김영훈 교수 연구팀의 이유빈 학생은 성균관대학교 이보람 교수, 한양대학교 이태경 교수 연구팀 등과의 공동 연구를 통해 재료과학 분야의 세계적 권위 국제학술지 ‘Advanced Functional Materials’에 ‘Direct Integration of Conductive, Emissive Perovskite Nanocrystals into Efficient Light-Emitting Diodes Without Post-Synthetic Ligand Exchange’라는 제목의 연구 논문을 게재한다. 이 학술지는 기능성 소재와 나노기술, 화학, 물리 등 재료과학 전반의 혁신적인 연구를 다루는 세계적인 학술지로, 피인용지수(Impact Factor) 19.9를 기록하며 JCR 기준 상위 5% 이내에 속하는 저명한 국제학술지이다.

페로브스카이트 나노결정(Perovskite Nanocrystals, PNCs)은 높은 발광 효율과 우수한 색순도, 용액 공정성을 갖춰 차세대 디스플레이용 발광다이오드(LED)의 핵심 소재로 주목받고 있다. 그러나 기존 합성법으로 제조된 페로브스카이트 나노결정의 표면에는 긴 탄화수소 사슬을 갖는 유기 리간드가 다량 존재하며, 이러한 리간드는 전기적으로 절연성이 높아 나노결정 간 전하 이동을 방해한다. 이에 고성능 소자를 제작하기 위해서는 합성 후 긴 리간드를 짧은 리간드로 교체하는 별도의 ‘후합성 리간드 교환(post-synthetic ligand exchange)’ 공정이 일반적으로 요구되어 왔다.

연구팀은 이러한 문제를 해결하기 위해 SN2 반응 기반의 heat-up 합성법을 이용해 나노결정의 표면 화학을 합성 단계에서부터 제어했다. 이를 통해 기존 나노결정 표면에 존재하던 oleate 리간드의 양을 크게 줄이고, 대신 Br⁻가 풍부하게 표면을 안정화하는 저리간드 밀도의 CsPbBr₃ 페로브스카이트 나노결정을 구현했다. 특히 OAM/Br⁻ 표면 조합은 기존 OAM/oleate 조합보다 안정적인 표면 결합을 형성해 낮은 유기 리간드 밀도에도 불구하고 표면 결함 형성을 억제하고 우수한 광학적 특성을 유지할 수 있음을 실험 및 이론 계산을 통해 규명했다.

또한 개발된 페로브스카이트 나노결정 박막은 기존 방식으로 합성한 나노결정에 비해 낮은 에너지 무질서와 향상된 결정 배열 특성을 나타냈으며, 나노결정 사이의 전하 이동 또한 크게 향상됐다. 

이에 따라 별도의 후합성 리간드 교환 과정을 전혀 거치지 않고 나노결정을 발광층에 직접 적용한 LED에서 최대 외부양자효율(EQE) 11.4%를 달성했다. 이는 기존 방식으로 합성한 페로브스카이트 나노결정을 적용한 소자의 2.7%와 비교해 약 4배 향상된 수치이다. 최대 휘도 역시 59 cd m⁻²에서 314 cd m⁻²로 5배 이상 향상됐으며, 발광 스펙트럼의 반치폭(FWHM)은 21 nm에서 17 nm로 감소해 높은 색순도를 동시에 구현했다.

이번 연구의 가장 큰 의의는 고성능 페로브스카이트 나노결정 소자 구현을 위해 필수적인 단계로 여겨져 온 후합성 리간드 교환 공정을 생략할 수 있음을 보여준 데 있다. 합성 단계에서부터 나노결정의 표면 리간드 밀도와 할라이드 패시베이션을 정밀하게 제어함으로써 우수한 발광 특성과 높은 전기전도성을 동시에 확보했으며, 이를 실제 LED 소자에 직접 적용할 수 있음을 입증했다. 이러한 결과는 향후 페로브스카이트 나노결정을 활용한 발광소자의 공정을 단순화하고, 다양한 광전자 소자로의 직접 적용 가능성을 확대할 수 있을 것으로 기대된다.

특히 이번 연구에는 국민대학교 화학과 이유빈 학생이 김지건 연구원, 성균관대학교 석경은 연구원과 함께 공동 제1저자로 참여해 연구의 의미를 더했다. 이유빈 학생은 페로브스카이트 나노결정의 표면 특성 분석 및 발광소자 적용을 비롯한 연구 수행에 참여했으며, 차세대 광전자 소재 및 소자 분야에서 연구 역량을 입증했다.

한편, 본 연구는 국민대학교 김지건 연구원과 이유빈 학생, 성균관대학교 석경은 연구원이 공동 제1저자로 참여했으며, 한양대학교 이태경 교수, 성균관대학교 이보람 교수, 국민대학교 김영훈 교수가 공동 교신저자로 참여했다.